超短パルス光を用いてダイヤモンドの光学フォノン量子状態を制御 量子メモリー開発につながる成果

要点

• 超短パルス光を用いてダイヤモンドの光学フォノン量子状態を制御
• コヒーレント光学フォノンに対するコヒーレント制御理論モデルを構築し、実験結果を再現
• 光学フォノン状態を使ったテラヘルツで動作する量子メモリーへ応用の可能性

概要

東京工業大学 科学技術創成研究院 フロンティア材料研究所の中村一隆准教授らは、慶應義塾大学 大学院理工学研究科の鹿野豊特任准教授、自然科学研究機構 分子科学研究所の岡野泰彬技術職員と共同で、超短パルス光により生成した40テラヘルツ（THz、40兆 Hz）の周期で原子が集団振動するダイヤモンドのコヒーレント光学フォノン^[用語1]の量子状態制御に成功し、その理論モデルを構築した。

10フェムト秒（fs）^[用語2]以下の時間幅を持つ近赤外光パルスにより生じた25 fs周期で振動するダイヤモンドコヒーレントフォノンにより変化する透過率を実時間計測した。さらに高精度に時間制御したパルス対を励起に用い、ダイヤモンドコヒーレント光学フォノンの量子状態を制御することに成功した。また振動準位および電子準位で構成される系において光応答過程を計算し、ダイヤモンドのコヒーレント光学フォノンに対するコヒーレント制御^[用語3]の理論モデルを構築し、実験結果を再現した。

近年、ダイヤモンドの光学フォノンは振動数が高く熱的な影響を受けにくいことから、室温で動作する量子メモリー^[用語4]への応用に向けた研究が行われている。今回の研究により動作原理が明らかになり、高精度の量子状態制御が可能になることが期待される。

研究成果は6月25日（英国時間）に国際科学雑誌「Scientific Reports（サイエンティフィック・リポーツ）」オンライン版に掲載された。

研究成果

中村准教授らは、10 fs以下のパルス幅をもつ近赤外光を用いた時間分解透過光強度測定^[用語5]を行った。ポンプ（励起）パルスを照射することでコヒーレント光学フォノンを励起し、それによって引き起こされる物質内の分極を、時間を遅らせて照射するプローブ（計測）パルスの透過率変化として検出した。振動周期25 fsの透過率の振動は、40 THzのコヒーレント光学フォノンによるものである。

次に、励起パルスをこれまでに中村准教授のグループで製作した高精度干渉計を用いて、時間差が制御されたパルス対をダイヤモンドに照射した。パルス対の時間間隔を変化させることで、発生するコヒーレント光学フォノンの量子状態を制御することができた。

図1は中村准教授らの行った典型的な実験結果を示している。第2パルス励起後の透過率強度が、第1パルス励起後に比べて237.9 fsでは振幅が小さくなり、251.4 fsで振幅が増大していることがわかる。透過率振動の振幅を励起パルス対の時間間隔に対して表示したものが図2（a）で、光学フォノン周期の整数倍のときに強く、半整数倍のときに弱くなっていることが分かった。また、振幅だけでなく位相も変化していることも分かった（図2（b））。

この現象を説明するために、振動準位を2準位、電子準位を2準位の合計4準位レベル^[用語6]のモデルを考え、光と物質の相互作用に関してフォノンの生成・制御・計測過程まで含めた計算を行った。ガウス関数型パルス波形^[用語7]を仮定した計算で、実験結果を良く再現することができた（図2）。理論計算から、今回の実験結果は、コヒーレント光学フォノンが第1パルスで励起される量子状態と第2パルスが励起されるコヒーレント光学フォノンの量子状態の干渉によるものであり、ダイヤモンドのコヒーレント光学フォノンに対するコヒーレント制御が実現されたことが示された。

図1

時間分解透過光強度の測定結果。超短パルス光対を用いてコヒーレント光学フォノンを励起することにより、透過光強度の振幅が第2パルス励起後に変化していることが分かる。

図2

第2ポンプパルス励起後の透過光強度の振幅とその初期位相のポンプ対時間間隔（横軸）依存性。中村准教授らが構築した理論モデルから計算される結果と一致していることが分かる。

背景

コヒーレント制御技術はレーザーを用いて様々な量子状態を制御する技術の総称で、分子の振動回転状態の制御、化学反応の制御、固体中の原子運動の制御などに応用されている。これまでに、中村准教授らは超短パルス光を使ったコヒーレント光学フォノンのコヒーレント制御により二次元方向の原子運動を制御する技術も開発してきた。しかし、コヒーレント制御の対象となっているコヒーレント光学フォノンの多くは振動数20 THz以下に限られていたので、10 fs以下のパルス幅をもつ超短パルス光を用いる必要がなかった。

また、コヒーレント光学フォノン生成や制御についての理論的説明のほとんどは現象論的なものであり、光と物質の相互作用に基づく微視的なメカニズムの詳細は明らかになっていなかった。中村准教授らは、現象論的に知られていた生成過程を統一的に扱うモデルを提唱してきた。今回の研究において、計測過程まで含めて取り扱うことが出来た。

更に、今回の研究対象としたダイヤモンドの光学フォノンは、40 THzの高い周波数を保つために室温でも熱的な擾乱を受けにくいため、フォノン量子状態は室温で動作する量子メモリーへの応用が期待され、研究が行われてきた。

今後の展開

今回、40 THzの速い振動数を持つダイヤモンドのコヒーレント光学フォノンをコヒーレント制御することができ、そのメカニズムを量子論的に説明することができた。今後、照射する光電場波形を計測・制御することにより、光学フォノン生成・制御・計測過程を実験的に明らかにすることができると期待される。これらの知見を基にして、ダイヤモンド光学フォノンを利用した室温で動作する量子メモリー開発への応用にもつながると期待される。

また本成果は、以下の研究支援により得られた。

論文情報

掲載誌 :	Scientific Reports
論文タイトル :	Coherent control theory and experiment of optical phonons in diamond
著者 :	佐々木寛弥、田中利歩、岡野泰彬、南不二雄、萱沼洋輔、鹿野豊、中村一隆
DOI :	10.1038/s41598-018-27734-1

• プレスリリース 超短パルス光を用いてダイヤモンドの光学フォノン量子状態を制御 ―量子メモリー開発につながる成果―
• 中村研究室
• 研究者詳細情報（STAR Search） - 中村一隆 Kazutaka Nakamura
• 科学技術創成研究院 フロンティア材料研究所
• 東京工業大学 科学技術創成研究院 （IIR）
• 物質理工学院 材料系
• 慶應義塾大学
• 大学共同利用機関法人 自然科学研究機構 分子科学研究所
• 研究成果一覧