高性能シリコン太陽電池製造手法の安全化を実現 キャリア再結合抑制効果の高い薄膜を形成する新手法を提案

東京工業大学 工学院 電気電子系の宮島晋介准教授と李莎莎（リ・ササ）大学院生は、シリコンヘテロ接合（SHJ）太陽電池^[用語1]用の水素化アモルファスシリコン（a-Si:H）^[用語2]を、強い爆発性を有するSiH₄ガス^[用語3]を使用せずに、高速かつ低ダメージで形成する手法を確立した。

次世代の太陽電池とした期待されているSHJ太陽電池は、理論効率である29%に迫る26.8%の効率を示すなど高い性能が報告されているが、既存のPERC型に比べ製造コストが高いことが課題とされている。SHJ太陽電池の高効率化には、シリコンウェハ表面に高品質なa-Si:H層を形成することにより、ウェハ表面でのキャリア再結合^[用語4]を抑制することが重要であるが、既存手法では爆発性・毒性を持つSiH₄ガスを用いる必要があり、コスト増の一因となっている。そこで本研究では、対向ターゲットスパッタ（FTS）^[用語5]を用いることにより、SiH₄ガスを使用せずに、高速かつ低ダメージでa-Si:H層を形成できることを実証した。今後、大面積製膜の実証が進めば、SHJ太陽電池やペロブスカイト/シリコンタンデム太陽電池の低コストプロセスの実現が期待できる。

研究成果は2月20日に「Solar RRL」にオンライン掲載された。

現在の太陽光発電においては結晶シリコン太陽電池が主流であり、主にPERC（Passivated Emitter and Rear Cell）型と呼ばれる構造が使用されている。さらに、次世代の構造として期待されているものとして、シリコンヘテロ接合（SHJ）構造が挙げられる。この構造においては変換効率26.8%が報告されており、理論効率である29%に迫りつつあるが、PERC型に比べ製造コストが高いことが課題とされている。SHJ太陽電池の高い効率は、a-Si:Hをシリコンウェハ表面のパッシベーション層（ウェハ表面でのキャリア再結合を抑制する層）として用いることに起因しているが、その一方、爆発性・毒性ガスを使用するa-Si:H層の形成プロセス（プラズマCVD法、Cat-CVD法）がコスト増加の要因のひとつとなっている。そこで、十分なキャリア再結合抑制効果を有したa-Si:H膜を、強い爆発性や毒性を有するガスを使用せずに、実用的な製膜速度で形成する手法の開発が望まれている。

本研究では、対向ターゲットスパッタ（FTS）法と呼ばれる手法を用いることにより（図1左）、十分なキャリア再結合抑制効果を有したa-Si:H膜を、強い爆発性・毒性を有するガスを使用せずに、実用的な製膜速度でシリコンウェハ上に形成することに成功した。ドーピング^[用語6]量の少ないシリコンのスパッタにはRF電源を用いたRFスパッタが一般的に用いられるが、DC電源を用いたDCスパッタを用いたことにより本成果が実現された。なお、DC電源の使用により装置構成が簡略化されるという利点も存在する。シリコンヘテロ接合（SHJ）太陽電池は図1右に示す構造を有しており、シリコンウェハ表面のキャリア再結合はウェハ直上に存在するi-a-Si:H（アンドープa-Si:H）によって抑制される。そこで、シリコンウェハの両面にi-a-Si:Hのみを形成した試料を用いてウェハ表面でのキャリア再結合抑制効果を評価した。なお、a-Si:H膜形成後に窒素中で200℃の熱処理を行っている。

図2にウェハ表面でのキャリア再結合抑制効果の指標となる実効キャリアライフタイムを示している。厚さ42 nmのi-a-Si:Hを用いた場合、実効ライフタイムは10 msを超える値を示した。また、太陽電池を形成した場合の出力電圧の目安であるiVocの値は726 mVと高い値を示した。実際の太陽電池で用いる5 nmのi-a-Si:Hを用いた場合でもiVocは717 mVと高い値を保つことが明らかとなった。さらに、将来的に重要となるであろう薄型シリコンウェハ（100ミクロン）に5 nmのi-a-Si:Hを形成した試料においてはiVocは730 mVであった。これらの実効ライフタイムやiVocの値は従来技術であるプラズマCVD法やCat-CVD法と比べても遜色のない値である。また、一般的なスパッタ法において、製膜速度1.8 nm/min以上ではプラズマダメージにより良好なキャリア再結合抑制効果が得られていなかったが、本研究においては31 nm/minという高速で製膜してもキャリア再結合抑制効果が損なわれないことを見出した。

本研究では、強い爆発性・毒性を持ったSiH₄ガスを使用しない新規手法により、十分なキャリア再結合抑制効果を有するa-Si:Hを実用的な堆積速度で形成できることを初めて示した。これによりSiH₄ガスを使用する従来技術（プラズマCVD法、Cat-CVD法）以外の選択肢が初めて生まれたことになる。さらなる大面積製膜の検証を行い、SHJ太陽電池のSiH₄フリー形成技術が実現されれば、SHJ太陽電池の低コスト化につながるものと期待できる。また、また、将来の低コスト・超高効率太陽電池として期待されるペロブスカイト/シリコンタンデム太陽電池にはSHJ太陽電池が使用されるため、タンデム太陽電池への展開も期待される。

本研究の成果を基に、さらなる高速製膜、ドーピング、大面積製膜の可能性を追求することにより、SHJ太陽電池のSiH₄フリー形成技術の実現が期待できる。また、a-Si:Hには太陽電池だけではなく、さまざまな応用先が存在するが、SiH₄ガスの取り扱いの難しさから、大学などでは気軽に取り扱える材料ではない。本手法はa-Si:Hを低ダメージで手軽に製膜できる技術であり、太陽電池以外の分野にも応用の可能性も検討していきたいと考えている。